Ngày 8 tháng 12 năm 1941, một ngày sau khi cuộc tấn công của Nhật Bản vào Trân Châu Cảng đã đưa Hoa Kỳ vào cuộc chiến tranh thế giới thứ II, Libby đã tình nguyện cung cấp dịch vụ của mình cho người đoạt giải Nobel- Harold Urey. Urey sắp xếp cho Libby được nghỉ phép từ Đại học California và tham gia cùng ông tại Đại học Columbia để làm việc cho dự án Manhattan, dự án chiến tranh để phát triển bom nguyên tử, tại đó trở thành vật liệu hợp kim thay thế của nó (SAM) Các phòng thí nghiệm. Trong thời gian ở khu vực New York, Libby là cư dân của Leonia, New Jersey.

Trong ba năm tiếp theo, Libby đã làm việc trong quy trình khuếch tán khí để làm giàu uranium. Một quả bom nguyên tử đòi hỏi vật liệu phân rã, và Urani phân rã-235 chỉ chiếm 0,7% uranium tự nhiên. Các phòng thí nghiệm của SAM phải tìm cách tách kilôgam nó ra khỏi uranium-238. Sự khuếch tán khí đã làm việc trên nguyên tắc rằng một khí nhẹ hơn khuếch tán qua một rào cản nhanh hơn một khí quyển nặng hơn ở tỷ lệ nghịch với trọng lượng phân tử của nó. Tuy nhiên, loại khí có chứa uranium duy nhất là hexafluorua uranium có tính ăn mòn cao, và một rào chắn phù hợp rất khó tìm ra.

Thông qua năm 1942, Libby và nhóm của ông nghiên cứu các rào cản khác nhau và phương tiện để bảo vệ chúng khỏi sự ăn mòn từ uranium hexafluoride. Loại có triển vọng nhất là một rào cản được làm từ niken dạng bột được Edward O. Norris của Tổng công ty Chế tạo Jelliff và Edward Adler thành lập từ Trường Cao đẳng Thành phố New York, nơi đã trở thành rào cản "Norris-Adler" vào cuối năm 1942.

Ngoài việc phát triển một hàng rào phù hợp, Phòng thí nghiệm SAM cũng phải trợ giúp thiết kế một nhà máy tách khí, được biết đến dưới cái tên K-25. Libby đã giúp đỡ các kỹ sư từ Kellex để tạo ra một thiết kế khả thi cho một nhà máy thí điểm. Libby tiến hành một loạt các bài kiểm tra chỉ ra rằng hàng rào Norris-Adler sẽ hoạt động, và ông vẫn tự tin rằng với một nỗ lực hết mình, những vấn đề còn lại có thể được giải quyết. Mặc dù vẫn còn nghi vấn, công việc xây dựng đã bắt đầu vào tháng 9 năm 1943 trên nhà máy sản xuất K-25.

Năm 1943 đã nhường chỗ cho năm 1944, vẫn còn nhiều vấn đề. Các cuộc thử nghiệm bắt đầu trên máy móc tại K-25 vào tháng 4 năm 1944 mà không có rào cản. Sự chú ý chuyển sang một quá trình mới được phát triển bởi Kellex. Cuối cùng, vào tháng 7 năm 1944, các rào chắn Kellex bắt đầu được lắp đặt ở K-25. K-25 bắt đầu hoạt động vào tháng 2/1945, và sau khi thác đổ trực tuyến, chất lượng của sản phẩm tăng lên. Đến tháng 4 năm 1945, K-25 đã đạt được sự gia tăng 1,1%. Uranium được làm giàu một phần trong K-25 đã được cho vào calutron ở Y-12 để hoàn thành quá trình làm giàu.

Việc xây dựng các tầng trên của nhà máy K-25 đã bị hủy bỏ, và Kellex đã được chỉ đạo để thiết kế và xây dựng một đơn vị thức ăn 540 giai đoạn phụ, được biết đến như là K-27.

Lần cuối cùng của K-25 là 2.892 giai đoạn bắt đầu hoạt động vào tháng 8 năm 1945. [20] Vào ngày 5 tháng 8, K-25 bắt đầu sản xuất thức ăn gia súc đã làm giàu urani 235 lên 23%. K-25 và K-27 đạt được tiềm năng đầy đủ của họ chỉ trong giai đoạn hậu chiến sớm, khi họ lu mờ các nhà máy sản xuất khác và trở thành những nguyên mẫu cho một thế hệ cây mới [20]. Uranium đã được sử dụng trong quả bom Little Boy được sử dụng trong vụ đánh bom Hiroshima vào ngày 6 tháng 8 năm 1945. Libby mang về nhà một chồng báo và nói với vợ, "Đây là những gì tôi đã làm".

Phản ứng phóng xạ Cacborn

Trong thời kỳ chiến tranh, Libby đã chấp nhận một đề nghị từ Đại học Chicago của một giáo sư thuộc Khoa Hoá học tại Viện Nghiên cứu Hạt nhân mới. Ông trở lại cuộc nghiên cứu về phóng xạ trước chiến tranh. Năm 1939, Serge Korff đã phát hiện ra rằng tia vũ trụ tạo ra nơtron ở tầng trên. Chúng tương tác với nitơ-14 trong không khí để tạo ra cacbon-14:

1n + 14N → 14C + 1p

Thời gian bán thải của carbon-14 là 5,730 ± 40 năm. Libby nhận ra rằng khi thực vật và động vật chết, chúng không còn hấp thụ carbon-14 tươi, do đó cho bất kỳ hợp chất hữu cơ nào được tích hợp đồng hồ hạt nhân. Ông đã xuất bản lý thuyết của mình vào năm 1946, và mở rộng nó trong chuyên khảo phóng xạ Cacborn của mình vào năm 1955. Ông cũng phát triển các máy dò bức xạ nhạy cảm có thể sử dụng kỹ thuật này. Các cuộc thử nghiệm chống lại sequoia với những ngày đã biết từ những chiếc nhẫn cây của chúng cho thấy những kết quả của các phát hiện phóng xạ có độ tin cậy và chính xác. Kỹ thuật này đã làm cuộc cách mạng khoa học khảo cổ, cổ sinh vật học và các ngành khác liên quan đến các hiện vật cổ. Năm 1960, ông được trao giải Nobel Hoá học vì phương pháp sử dụng cacbon-14 để xác định tuổi tác trong khảo cổ học, địa chất, địa vật lý và các ngành khoa học khác. Ông cũng phát hiện ra rằng tritium tương tự có thể được sử dụng để tác dụng với nước và rượu vang.

Ủy ban Năng lượng Nguyên tử

Ủy ban Năng lượng Nguyên tử (Gordon Dean) bổ nhiệm Libby vào Ủy ban Cố vấn Chung (GAC) vào năm 1950. Năm 1954, ông được bổ nhiệm làm ủy viên AEC của Tổng thống Dwight D. Eisenhower theo đề nghị của người kế nhiệm Dean, Lewis Strauss. Libby và gia đình chuyển từ Chicago đến Washington, D.C. Ông mang theo một chiếc xe tải đầy trang thiết bị khoa học, ông đã từng thành lập một phòng thí nghiệm tại Viện Carnegie ở đó để tiếp tục nghiên cứu về các axit amin. Ông là một trong số ít các nhà khoa học đứng về phía Edward Teller chứ không phải là Robert Oppenheimer trong cuộc tranh luận về việc liệu có nên theo đuổi chương trình để phát triển bom hydro hay không. Là một ủy viên hội đồng, Libby đã đóng một vai trò quan trọng trong việc thúc đẩy chương trình Atoms for Peace của Eisenhower, và là thành viên của phái đoàn Hoa Kỳ tại Geneva Conferences về sử dụng năng lượng nguyên tử vào năm 1955 và 1958.

Là nhà khoa học duy nhất trong số 5 ủy viên của AEC, Libby đã bảo vệ lập trường của Eisenhower về thử nghiệm hạt nhân trong khí quyển. Ông lập luận rằng nguy hiểm của bức xạ từ các bài kiểm tra hạt nhân ít hơn so với chụp X-quang ngực, và do đó ít quan trọng hơn nguy cơ có một kho vũ khí hạt nhân không đầy đủ, nhưng lập luận của ông đã không thuyết phục được cộng đồng khoa học hoặc trấn an công chúng. Vào tháng 1 năm 1956, ông công khai tiết lộ sự tồn tại của dự án Sunshine, một loạt các nghiên cứu để xác định tác động của phóng xạ phóng xạ lên dân số thế giới mà ông đã khởi xướng vào năm 1953 trong khi phục vụ trong GAC. Đến năm 1958, ngay cả Libby và Teller đã hỗ trợ các giới hạn về kiểm định hạt nhân trong khí quyển.

UCLA

Libby từ chức AEC năm 1959, ông trở thành giáo sư Hóa học tại Đại học California, Los Angeles (UCLA), một vị trí ông giữ cho đến khi nghỉ hưu năm 1976. Ông đã dạy về hóa học năm thứ nhất. Năm 1962, ông trở thành Giám đốc của Viện Vật lý Địa cầu (IGPP) của Đại học California, một vị trí ông còn giữ cho đến năm 1976. Thời gian ông làm giám đốc bao gồm chương trình không gian Apollo và cuộc đổ bộ mặt trăng.

Libby bắt đầu chương trình Kỹ thuật Môi trường đầu tiên tại UCLA năm 1972. Là một thành viên của Ủy ban Tài nguyên Thiên nhiên California, ông đã làm việc để phát triển và cải tiến các tiêu chuẩn ô nhiễm không khí của California. Ông đã thiết lập một chương trình nghiên cứu để điều tra sự xúc tác không đồng nhất với ý tưởng giảm khí thải từ các loại xe cơ giới thông qua quá trình đốt nhiên liệu hoàn chỉnh hơn. Cuộc bầu cử Richard Nixon làm chủ tịch vào năm 1968 đã tạo ra sự suy đoán rằng Libby có thể được bổ nhiệm làm Cố vấn Khoa học Tổng thống. Có một cơn bão phản đối từ các nhà khoa học cảm thấy rằng Libby quá bảo thủ, và đề xuất không được thực hiện.

Mặc dù Libby đã nghỉ hưu và trở thành giáo sư danh dự năm 1976, ông vẫn làm việc như một giáo sư cho đến khi ông qua đời vào năm 1980.